Bất chấp những nỗ lực của Nhà vua, Caroline vẫn được dân chúng hết lòng yêu mến và bà đã lập các kế hoạch nhằm tham dự lễ đăng quang vào ngày 19 tháng 7 năm 1821 với tư cách là Vương hậu. Lord Liverpool nói với Caroline rằng bà ấy không nên có mặt, nhưng bà đã lơ đi lời khuyên của ông. George IV cấm Caroline có mặt tại lễ đăng quang ở Tu viện Westminster. Không được phép vào các cửa dẫn đến hai phía Đông-Tây của Tu viện, Caroline nhất quyết đi qua khu đại sảnh Westminster, nơi các khách mời đã tập trung trước khi đại lễ bắt đầu.[97] Một nhân chứng đã mô tả Vương hậu tức giận như thế nào khi đứng ngay cửa và bị một chiếc lưỡi lê chặn ngang phần dưới cằm, sau đó một người đại diện cho Đại thị thần bước đến và đóng sầm cánh cửa trước mặt bà.[98] Caroline sau đó quay trở lại một lối đi gần góc đường Poets, tại đó bà gặp Ngài Robert Inglis, Chủ nhiệm văn phòng "Gold Staff". Inglis thuyết phục bà quay trở lại xe ngựa, và bà rời đi. Caroline đã làm mất lòng dân qua cách hành xử tại lễ đăng quang, đám đông dân chúng chế nhạo bà khi bà đi xa,[99] và thậm chí Brougham cũng đã ghi lại sự chán ghét của mình trước hành vi thiếu tôn trọng của Caroline.[100]

Đêm đó, Caroline ngã bệnh và uống một lượng lớn sữa Magnesia và vài giọt cồn thuốc phiện.[101] Một vài ngày sau khi bị sỉ nhục tại lễ đăng quang, Caroline có ý định đến thăm Nhà hát Drury-lane một lần nữa, những người hầu của Vương hậu hy vọng chuyến đi chơi này sẽ giúp xua tan đi nỗi u sầu trong lòng bà. Vài tiếng trước khi đi, bà bị một cơn đau dữ dội ở bụng.[102] Các Thị tùng của Caroline, những người đang lo lắng cho sức khỏe ngày càng suy giảm của bà trong suốt những ngày qua, trở nên hoảng sợ hơn bao giờ hết và khẩn thiết cầu xin Vương hậu hãy từ bỏ ý định đến Nhà hát. Bà trả lời: "Tại sao ta không nên đến đó? Ta sẽ khỏe lại tức khắc thôi. Việc ta sẽ đến đã được thông báo trên các tờ yết thị và báo chí, một số người sẽ đến vì mục đích đó và ta sẽ không bao giờ làm bất cứ ai phải thất vọng dù chỉ là một người, trong khi bản thân ta có đủ sức mạnh để tránh làm điều đó."[103][104] Vương hậu sau đó uống một lượng lớn nước ấm và đi đến Nhà hát. Quãng đường đi khiến Caroline càng mệt mỏi hơn và từ giây phút đó, các triệu chứng bệnh của bà dần tăng lên.

Sức khỏe bà yếu đi rõ rệt vào sáng ngày hôm sau, và thông cáo đầu tiên được công bố:

Dinh thự Brandenburg, ngày 2 tháng 8 năm 1821, 10 giờ 30 phút sáng.Vương hậu Bệ hạ bị tắc nghẽn và viêm đường ruột, các triệu chứng đã giảm nhưng vẫn chưa hết hoàn toàn.

— W. G. Maton, P. Warren, H. Holland

Trong ngày hôm đó, Vương hậu Caroline bị xuất huyết không ngừng và các triệu chứng không có dấu hiệu thuyên giảm. Thông cáo tiếp theo được công bố:

Dinh thự Brandenburg, ngày 3 tháng 8, 9 giờ sáng.Vương hậu đã trải qua một đêm khá tốt, nhưng các triệu chứng bệnh của Bệ hạ vẫn giống như hôm qua.

— W. G. Maton, P. Warren, H. Holland

Bà trở nên ngày càng đau đớn trong ba tuần sau đó khi tình trạng sức khỏe dần xấu đi. Caroline nhận ra mình sắp chết và đã sắp xếp mọi việc. Bà cho đốt tất cả giấy tờ, thư từ, hồi ký và cuốn sổ ghi chép. Bà cũng soạn một di chúc mới và thu xếp cho tang lễ của mình: Bà mong được chôn cất tại quê hương Braunschweig, trên bia mộ khắc dòng chữ "Caroline nằm tại đây, vị Vương hậu bị bôi nhọ của Anh Quốc".[105] Vài tiếng trước khi qua đời, bà nói với một thị nữ thân cận: "Các bác sĩ không hiểu được bệnh tình của ta, nó ở ngay đây, (bà đặt tay lên ngực trái) nhưng ta sẽ giữ kín. Đôi môi của ta sẽ không bao giờ nói ra điều đó."[106] Bà trút hơi thở cuối cùng lúc 10:25 tối vào ngày 7 tháng 8 năm 1821 ở tuổi 53.

Những người có mặt bên cạnh Vương hậu Caroline khi bà qua đời gồm Lord và Lady Hood, Lady Hamilton, ngài Wilde, ngài Austin, ngài Alderman Wood và con trai, John Wood, Bác sĩ Baillie, Bác sĩ Ainslie, Bác sĩ Maton, Bác sĩ Warren, Bác sĩ Holland và Bác sĩ Lushington. Các bác sĩ của bà cho rằng nguyên do qua đời của bà là bị tắc nghẽn đường ruột,[21] nhưng khả năng bà đã bị ung thư,[107] thậm chí có lời đồn bà đã bị hạ độc.[105]